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論文

Large scale production of $$^{64}$$Cu and $$^{67}$$Cu via the $$^{64}$$Zn(n, p)$$^{64}$$Cu and $$^{68}$$Zn(n, np/d)$$^{67}$$Cu reactions using accelerator neutrons

川端 方子*; 本石 章司*; 太田 朗生*; 本村 新*; 佐伯 秀也*; 塚田 和明; 橋本 慎太郎; 岩本 信之; 永井 泰樹*; 橋本 和幸*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 330(3), p.913 - 922, 2021/12

https://doi.org/10.1007/s10967-021-07987-3
 被引用回数：7 パーセンタイル：72.21(Chemistry, Analytical)

加速器中性子を利用し、将来有望な医療RIである$$^{64}$$Cu及び$$^{67}$$Cuの大量合成に関して、実験に基づく生成量評価と臨床に必要な生成量のPHITSコード使用による評価、そして大量のターゲット物質からのCu同位体の分離精製手法開発を行った。実験では55.4gという大量の、天然亜鉛試料を利用し、加速器中性子の照射による生成率について定量的な評価を行った。また、同時に臨床的に必要な量の$$^{64}$$Cu及び$$^{67}$$Cuの製造の可能性について、それぞれ100gの濃縮$$^{64}$$Znおよび$$^{68}$$Zn試料に対して、40MeV、2mAの重陽子照射により発生する中性子を照射する数値シミュレーションを行い、その生成量を推定した。また、大量の天然亜鉛試料から$$^{64}$$Cu及び$$^{67}$$Cuを分離するために、熱分離と樹脂分離を組み合わせた分離方法を開発し、73%の分離効率と97%の亜鉛回収率が得られることを実証した。これらの結果、このような加速器中性子による生成と本分離手法の組み合わせで、臨床応用のために必要な$$^{64}$$Cu及び$$^{67}$$Cuの大規模生産を提供することができることがわかった。

論文

Mesoporous alumina-titania composites with enhanced molybdenum adsorption towards medical radioisotope production

Benu, D. P.*; Earnshaw, J.*; Ashok, A.*; 土谷 邦彦; Saptiama, I.*; Yuliarto, B.*; Suendo, V.*; Mukti, R. R.*; 福光 延吉*; 有賀 克彦*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 94(2), p.502 - 507, 2021/02

https://doi.org/10.1246/bcsj.20200282
 被引用回数：11 パーセンタイル：66.97(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究は、TiO$$_{2}$$含有量を変化させたメソポーラスAl$$_{2}$$O$$_{3}$$-TiO$$_{2}$$複合材料の製造開発及び医療用放射性同位元素の製造のためのMo吸着剤の性能向上のために行った。TiO$$_{2}$$の含有量の増加は、元の形態を変えることなく、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$表面へのより多くのTiO$$_{2}$$ナノ粒子の形成を促進する。開発したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$-2.5%Ti及びAl$$_{2}$$O$$_{3}$$-5%Tiのアルミナ試料はアモルファスであったが、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-10%Tiでは、TiO$$_{2}$$がAl$$_{2}$$O$$_{3}$$表面に被覆されていた。一方、TiO$$_{2}$$の添加により、比表面積はAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の177m$$^{2}$$/gからAl$$_{2}$$O$$_{3}$$-5%Ti試料では982m$$^{2}$$/gまで大幅に増加した。これにより、Mo吸着量は、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$で37.1mg/g、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-2.5%Tiで39.0mg/g、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-10%Tiで40.5mg/gであったが、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-5%Tiはよりも高い44.5mg/gを示した。これにより、従来のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の吸着能力と比較して、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-TiO$$_{2}$$複合材料の吸着能力の向上に見通しを得た。

論文

$$^{99}$$Mo yield using large sample mass of MoO$$_{3}$$ for sustainable production of $$^{99}$$Mo

塚田 和明; 永井 泰樹*; 橋本 和幸*; 川端 方子*; 湊 太志; 佐伯 秀也*; 本石 章司*; 伊藤 正俊*

Journal of the Physical Society of Japan, 87(4), p.043201_1 - 043201_5, 2018/04

https://doi.org/10.7566/JPSJ.87.043201
 被引用回数：10 パーセンタイル：60.27(Physics, Multidisciplinary)

A neutron source from the C(d,n) reaction has a unique capability for producing medical radioisotopes like $$^{99}$$Mo with a minimum level of radioactive wastes. Precise data on the neutron flux are crucial to determine the best conditions for obtaining the maximum yield of $$^{99}$$Mo. The measured yield of $$^{99}$$Mo produced by the $$^{100}$$Mo(n,2n)$$^{99}$$Mo reaction from a large sample mass of MoO$$_{3}$$ agrees well with the numerical result estimated by the latest neutron data, which are a factor of 2 larger than the other existing data. This result provides an important conclusion towards the domestic production of $$^{99}$$Mo; about 50% of the MoO$$_{3}$$ sample mass with a single Mo in Japan would be met using a 100 g $$^{100}$$MoO$$_{3}$$ sample mass with a single accelerator of 40 MeV, 2 mA deuteron beams.

論文

がん診断と治療の両方に適した$$^{67}$$Cuの新製造法と利用

永井 泰樹*; 塚田 和明

Isotope News, (753), p.28 - 32, 2017/10

$$^{67}$$Cuは"がん患者に、ただ1種類の$$^{67}$$Cuを用いて診断と治療が行える能力を持つ理想的な医療用RIである"と考えられ、患者の"がん細胞と正常細胞への放射性医薬品の集積量を反映する画像化された診断情報"を基に、同じ放射性医薬品を治療に用いることで、患者に最適の治療が可能にするという、"個別化医療"の実現に向けた重要なRIである。そのため、$$^{67}$$Cu医薬品の実用化を目指して"高品質の$$^{67}$$Cuを大量に製造する"研究開発が、1970年頃から現在に至るまで世界中で行われてきた。しかし、その製造法は未だ確立せず、$$^{67}$$Cu医薬品の研究開発が停滞する状況が続いている。われわれは、加速器を利用した$$^{67}$$Cuの我が国独自の新しい製造法を提案してきた。そして、新製造法に基づく実験を行い、"高品質の$$^{67}$$Cuが得られること、そして大量に製造できる可能性を有すること"を明らかにした。更に大腸癌を移植したマウスにこの$$^{67}$$Cuを投与した実験を行い、$$^{67}$$Cuが腫瘍部に顕著に集積することを発見した。本稿では、$$^{67}$$Cuの新しい製造法及びその特徴、新製造法で製造された$$^{67}$$Cuを用いた担癌マウスの研究の現状を紹介する。

論文

Deuteron nuclear data for the design of accelerator-based neutron sources; Measurement, model analysis, evaluation, and application

渡辺 幸信*; 金 政浩*; 荒木 祥平*; 中山 梓介; 岩本 修

EPJ Web of Conferences, 146, p.03006_1 - 03006_6, 2017/09

https://doi.org/10.1051/epjconf/201714603006
 被引用回数：2 パーセンタイル：78.04(Nuclear Science & Technology)

$$(d,xn)$$中性子源の設計のためには、重陽子入射反応に対する広範な核データが必要である。このため、我々はこれまでに、測定・理論モデルコード開発・断面積評価・医療用放射性同位体製造への応用、からなる重陽子核データに関する研究プロジェクトを立ち上げてきた。本プロジェクトの目標は重陽子ビームを用いた加速器中性子源の設計に必要となる200MeVまでの重陽子核データライブラリを開発することである。このプロジェクトの現状について報告する。

論文

Present status of radioisotope production for medical use with reactors and a cyclotron in JAERI

山林 尚道

Proc. of Korea Atomic Industrial Forum,Inc., p.347 - 357, 1997/04

日本原子力研究所では、医薬品の研究や医療現場で使用される診断・治療用ラジオアイソトープ(RI)の研究開発及び製造頒布を行っている。原子炉・加速器で製造される医療RIについて最近原研で開発してきたRIを中心に報告する。がん治療のためあらかじめ線源を導くアプリケータをがん患部に挿入し、遠隔で操作を行い短時間で医療従事者の被曝なしに治療できるRALS用高線量率イリジウム線源の製造、品質管理の確立及びモノクローチル抗体に標識し患部に集積し、その強いベータ線でがんの疼痛軽減、治療に有効なレニウム-186,188,ストロンチウム-89の開発状況を述べる。さらに高崎研AVFサイクロトロンによる無担体レニウム-186やPET用陽電子放出核種の製造について報告する。

論文

日ロアイソトープ・放射線医療利用セミナーに参加して

山林 尚道

Isotope News, 0(483), p.38 - 39, 1994/09

日ロアイソトープ・放射線医療利用セミナー(5月16・17日)がロシア原子力省I.A.オホーチナ女史を団長とする4名を迎え、日本側5名の講演と共に東京で開催された。ロシアにおける医療用RIの生産は、旧ソ連崩壊後90%が残り、約50の研究所、企業が研究・生産に関与し、その生産量は1970年から1990年で3倍に伸び、輸送額は1千万ドルとなり、1992年にはさらに6割の増加をした。ラジオイムノアッセイは他の共和国に残り輸入している。ロシア原子力省が6地域10施設を総括し、民事転用を進めている。今回は、オブニンスク物理エネルギー研究所、「マヤク」生産合同、ジミトロワグラード原子力科学研究所での濃縮安定同位体、TRU($$^{242}$$Cf、$$^{228}$$Pu、$$^{254}$$Es等)、核分裂生成RI($$^{99}$$Mo、$$^{90}$$Sr、$$^{131}$$I等)及び高比放射能$$^{60}$$Co、$$^{153}$$Gd、$$^{192}$$Ir等の放射性薬剤及び治療用線源生産と利用の報告があった。

口頭

40MeV重陽子照射で発生する高速中性子による医療用放射性核種の合成

塚田 和明; 佐藤 望; 渡辺 智; 石岡 典子; 初川 雄一; 橋本 和幸; 金 政浩*; 川端 方子; 佐伯 秀也; 永井 泰樹

no journal, , 

核医学用放射性同位体(RI)は、主に癌などに対する高感度の診断及び治療が可能であるため世界中で重用されている。我々は、診断用RIとしてMo-99を、治療用RIとしてY-90を、そして診断・治療の両方に対応できるRIとしての期待が高いCu-64及びCu-67を、安定稼働に定評がある加速器で得られる高速中性子を用いて合成することを目指して研究を行ってきた。本講演では、これら目的とするRIの生成に、40MeVの重陽子ビームを炭素あるいはBe標的に照射することで発生する高速中性子を利用し、実際に原子力機構高崎量子応用研究所AVFサイクロトロンにて上記RIの合成試験を行い、生成量の評価並びに副生成物に関する情報を得たので報告する。

口頭

Be(p,n)反応による高速中性子による医療用$$^{90}$$Yの合成研究

武田 晋作; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 永井 泰樹; 阪間 稔*

no journal, , 

核医学用放射性同位体(RI)は、高感度の診断(癌,脳神経疾患,心疾患等)及び治療(主に癌)のために世界中で重用されている。本研究では、治療用RIとして最近利用されてきた$$^{90}$$Yを、加速器で得られる高速中性子(数MeV以上)を用いて効果的に合成することを試みる。特に、本実験では、医療機関にPET等の医療用に導入されてきた小型サイクロトロンなどから得られる15-30MeVの陽子ビームに着目し、効果的に中性子が発生できるとの報告があるベリリウムを標的とし、実際に発生する高速中性子で生成する$$^{90}$$Yの合成試験を行うと共に、同時に生成する副生成物の影響について評価する。

口頭

重陽子照射で発生する加速器中性子による医療用Y-90の合成・分離研究

塚田 和明; 佐藤 哲也; 橋本 和幸; 佐伯 秀也; 初川 雄一; 永井 泰樹; 渡辺 智; 石岡 典子; 武田 晋作*

no journal, , 

$$^{90}$$Y(半減期2.67日)は、国内でも既に悪性リンパ腫へのRI標識抗体療法に利用されるなど、がん治療に用いられる重要な放射性同位元素のひとつである。しかし、現在のところ全量を輸入に頼っているため、輸送による減衰や高額な医療費などの問題があり、国内での製造が期待されている。我々はこの$$^{90}$$Yを安定稼働に定評がある加速器で得られる高速中性子(数MeV以上)を用いて合成し、この合成法に最適化した分離精製を開発することで、実際に利用可能な品質の製品が国内で得られるよう研究を行っている。今回は、高崎量子応用研究所サイクロトロンにおいて、実際に$$^{90}$$Yを合成し、陰・陽イオン交換分離法を利用した分離・精製法の検討、並びに市販の$$^{90}$$Y標識治療薬の基本配位構造を持つDTPAなどを利用した標識テストを行ったので報告する。

口頭

Medical radioisotope production with accelerator neutrons by deuterons

塚田 和明; 佐藤 望*; 渡辺 智; 石岡 典子; 初川 雄一; 橋本 和幸; 金 政浩*; 武田 晋作*; 川端 方子; 佐伯 秀也; et al.

no journal, , 

核医学用放射性同位体(RI)は、主に癌などに対する高感度の診断及び治療が可能であるため世界中で重用されている。我々は、診断用RIとしてMo-99を、治療用RIとしてY-90を、そして診断・治療の両方に対応できるRIとしての期待が高いCu-64及びCu-67を、安定稼働に定評がある加速器で得られる高速中性子を用いて合成することを目指して研究を行ってきた。本講演では、これら目的とするRIの生成に、40MeVの重陽子ビームを炭素あるいはBe標的に照射することで発生する高速中性子を利用し、実際に原子力機構AVFサイクロトロンにて上記RIの合成試験を行い、生成量の評価並びに副生成物に関する情報を得たので報告する。

口頭

重陽子照射で発生する加速器中性子によって製造するがん治療用$$^{67}$$Cuの比放射能評価

橋本 和幸*; 川端 方子*; 佐伯 秀也*; 佐藤 俊一*; 塚田 和明; 須郷 由美*; 永井 泰樹*; 初川 雄一*; 石岡 典子*

no journal, , 

$$^{67}$$Cu(半減期62時間)は、がん治療に適したベータ線(平均エネルギー141keV)と画像化に適した$$gamma$$線(185keV)を同時に放出するため、がん治療用核種として有望視されているが、大量に高品質の$$^{67}$$Cuを製造する方法が限られているため、研究開発が限定的である。そこで我々は、高崎量子応用研究所AVFサイクロトロンにて重陽子ビームをベリリウム標的に照射することで発生する高速中性子を$$^{68}$$ZnOに照射することにより$$^{67}$$Cuを製造する手法の開発を行っており、これまでに、動物実験が可能な高品質$$^{67}$$Cuの分離精製法を確立した。講演では、製造した$$^{67}$$Cuの比放射能を、DOTA標識法により評価したので報告する。

口頭

加速器中性子を利用したMo-99の合成研究

塚田 和明; 永井 泰樹*; 橋本 和幸*; 川端 方子*; 湊 太志; 佐伯 秀也*; 本石 章司*; 渡辺 智*; 伊藤 正俊*

no journal, , 

重陽子を炭素標的に照射し生成する高速中性子を利用して、医療用Mo-99の合成を試みた。生成量及び副生成物の評価や大量試料の照射試験等を行い、PHITSコード等を利用した計算結果と比較し、国内需要に対する供給の可能性を評価した。その結果、新たな加速器(40MeV, 2mAの重陽子ビーム)の設置と、既存のF-18(FDG)と同様の供給体制の構築によって、国内需要の50%がカバーできることを見出した。

口頭

熱分離法を用いたがん治療用$$^{67}$$Cu製造分離法の開発

太田 朗生*; 川端 方子*; 本石 章司*; 佐伯 秀也*; 橋本 和幸*; 塚田 和明; 初川 雄一*; 永井 泰樹*

no journal, , 

診断も可能ながん治療用RIとして着目されている$$^{67}$$Cuは大量製造が難しいため、研究開発が遅れている。我々は$$^{67}$$Cuの大量製造を目指し、加速器中性子を用いて$$^{68}$$Znから$$^{67}$$Cuを製造し、湿式法によってZnとCuの分離・精製を行ってきた。しかし、湿式法では処理するZnの量が増えるに伴い、化学処理に要する時間が増える。そこで、蒸気圧の差を利用した熱分離法を用いてZnとCuの分離時間の短縮を目的とした製造方法の開発を行った。

口頭

加速器中性子によるがん治療用Sc-47の製造に関する研究

塚田 和明; 橋本 和幸*; 橋本 慎太郎; 浅井 雅人; 初川 雄一*; 佐伯 秀也*; 川端 方子*; 太田 朗生*; 本村 新*

no journal, , 

Sc-47(半減期3.35日)は、がん治療に適した$$beta$$線と画像化に適した$$gamma$$線を放出するため、その臨床応用が期待されているが、必要な品質を確保できていない等の問題がある。そこで我々は、加速器を用いた重陽子照射で発生する高速中性子(加速器中性子)を用いて合成し、同時に照射試料となるチタンからのSc-47分離手法研究を行ってきた。今回は、生成量と副生成物に関する入射する重陽子のエネルギー依存性並びに分離手法開発の現状について報告する。

口頭

国内の原子力インフラを活用した医用RI自給技術の確立に向けた研究開発,5; 高速実験炉「常陽」を用いたAc-225の製造

佐野 亜々留; 前田 茂貴; 板垣 亘; 佐々木 新治; 佐々木 悠人*; 高木 直行*

no journal, , 

Ac-225は医薬品向け$$alpha$$放出核種として注目されており、今後需要が増えることが見込まれる。創薬分野の研究開発のみならず経済安全保障の観点でも国産化が急務である。本研究では、Ac-225製造の技術基盤を確立するため、解析による高速実験炉「常陽」でのAc-225製造量評価と、「常陽」から隣接するPIE施設に照射されたターゲットを輸送するために使用される既設設備の改良の概念設計を実施した。実際の医薬品原料として供給できる製造量を確認した結果を報告する。

口頭

既設原子炉による医用RIの生成,3; 常陽とPWRの医用RI生成特性比較

高木 直行*; 岩橋 大希*; 佐々木 悠人*; 前田 茂貴

no journal, , 

高速実験炉「常陽」および商用PWRにおけるTc-99m, Ac-225の生成特性を比較し、それぞれの特徴をまとめ、国内インフラを用いた医療用RIの国産化の可能性を示した。

口頭

重陽子による高核種純度の医療用$$^{177}$$Lu製造のための反応断面積モデル

橋本 慎太郎; 永井 泰樹*

no journal, , 

医療用RIの一つである$$^{177}$$Luを加速器により製造する方法として、加速した重陽子を濃縮した$$^{176}$$Yb試料に照射して生成する手法が検討されている。ただし、濃縮Yb試料に含まれる他のYb同位体も重陽子と反応するため、$$^{177}$$Lu以外のLu同位体が不純物として生成される。医療用には高い核種純度の$$^{177}$$Luが求められるため、不純物の生成量と$$^{177}$$Luの核種純度を定量的に評価する手法が必要となる。そこで、実験値に基づいて、Yb試料に重陽子を照射して生成される全てのLu同位体の反応断面積モデルを決定した。続いて、このモデルと粒子輸送計算コードPHITSを組み合わせることにより、任意の組成比をもつYb試料に重陽子を照射した場合のLu同位体の生成量と$$^{177}$$Luの核種純度を評価可能とした。この手法を用いることにより、例えば濃縮度が99.9%の市販の$$^{176}$$Yb試料を用いた場合、重陽子エネルギーが20MeVの時は98%、15MeVの時は99%となる核種純度の$$^{177}$$Luを生成することがわかった。重陽子を用いて高核種純度の$$^{177}$$Luが製造可能であることなどを示した本成果は、加速器を用いた医療用$$^{177}$$Luの供給体制の構築に貢献することが期待される。

口頭

Ac-225 production using the experimental fast reactor Joyo

佐野 亜々留; 佐々木 悠人*; 佐々木 新治; 岩本 信之; 大内 和希; 北辻 章浩; 前田 茂貴; 高木 直行*

no journal, , 

Ac-225は様々な部位のがん治療に適用可能であるが、世界供給量が乏しい。本研究では高速中性子を用いたAc-225の製造について検討するため、「常陽」の高速中性子照射によるAc-225の製造量を評価した。生成量の評価にあたっては、ORIGEN2.2を用いて、Ra-226をターゲットとした場合の燃焼計算を行った。また、ターゲット核種の核反応断面積と「常陽」の中性子束より、Ac-225生成量の不確かさを評価した。本研究により、「常陽」でRa-226を照射することにより大量のAc-225が製造できることが示された。今後、実証実験により生成量の評価精度を確認する。

口頭

Domestic production of Mo-99 and Ac-225 using commercial PWR and fast experimental reactor Joyo

高木 直行*; 岩橋 大希*; 佐々木 悠人*; 前田 茂貴

no journal, , 

日本における国内の準備を改善/達成するために既存の核分裂炉を使用した医療用放射性同位体(RI)の製造技術を研究している。現在検討されている標的核種は、医療診断で最も一般的に使用されているMo/Tcと、標的$$alpha$$線治療に有効な$$alpha$$放出核種として最近知られているAc-225である。既存の核分裂炉,加圧水側軽水炉および高速実験炉「常陽」が、電気を消費せず、新しいプラント建設を必要とせずに、発電や照射試験の副産物として、医療用アイソトープ製造のための優れた施設として機能する可能性を示した。

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